Paravedyn indusoima polarisaatio metallittomien katalyttien välittämissä H2-aktivaatioissa ja hydrogenaatioissa

Ydinmagneettiresonanssispektroskopia (NMR) on tehokas analyyttinen menetelmä, jota käytetään lukuisilla tieteen ja teollisuuden aloilla. NMR:n alhainen herkkyys johtaa kuitenkin usein luotettavan analyysin kannalta riittämättömään signaalinvoimakkuuteen. Herkkyyttä voidaan parantaa käyttämällä paravedyn indusoimaan polarisaatioon (PHIP) perustuvia hyperpolarisaatiotekniikoita. PHIP perustuu paravedyn (H2:n spin-isomeeri) kemiallisiin muutoksiin, joissa tyypillisesti käytetään metallikomplekseja katalyytteinä. Metallittomat katalyytit tarjoavat kuitenkin ympäristöystävällisemmän ja paremmin bioyhteensopivan vaihtoehdon prosessiin.

Tässä väitöstyössä tutkittiin erilaisten alkyynien ja imiinien hydrauksia paravedyllä käyttäen metallittomia ansa-aminoboraanipohjaisia katalyyttejä. Tutkimuksessa havaittiin katalyyttisten välituotteiden ja, mikä tärkeintä, hydraustuotteiden vahvistuneita signaaleja. Tämä on ensimmäinen esimerkki PHIP:n vaikutuksista hydraustuotteisiin metallittomien katalyyttien avulla. Työssä tutkittiin reaktiomekanismeja ja osoitettiin, että PHIP voi valaista tärkeitä mekanistisia yksityiskohtia metallittomista hydrauksista. Ansa-aminoboraanien lisäksi tutkimus laajensi merkittävästi biradikaloidipohjaisten metallittomien paravedyn aktivaattoreiden valikoimaa. Nämä yhdisteet tuottivat jopa yli tuhat kertaisen NMR-signaalin kasvun, mikä on erityisen korkea taso metallittomien aktivaattoreiden tapauksessa.

Kaiken kaikkiaan väitöstutkimus tarjosi useita uusia näkökulmia metallittomaan PHIP-pohjaiseen hyperpolarisaatioon ja tuloksia voidaan hyödyntää tehokkaiden metallittomien katalyyttijärjestelmien kehittämisessä NMR:n ja magneettikuvauksen herkkyyden parantamiseksi.